Présentation

Article

1 - PROPRIÉTÉS DE LA MOLÉCULE D’HYDROGÈNE

2 - PROCÉDÉ DE LIQUÉFACTION

3 - EXEMPLE : LE LIQUÉFACTEUR AIR LIQUIDE DU NEVADA

4 - CONCLUSION

5 - GLOSSAIRE

6 - SIGLES, NOTATIONS ET SYMBOLES

Article de référence | Réf : J3603 v2

Procédé de liquéfaction
Liquéfaction de l’hydrogène

Auteur(s) : Thibault PLAYS, Philippe ARPENTINIER

Date de publication : 10 mars 2024

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RÉSUMÉ

Cet article présente l’évolution de la technologie de liquéfaction de l’hydrogène qui, longtemps dédiée à un marché de niche avec des unités de petites capacités (quelques tonnes par jour), connait un renouveau dans le contexte de la transition énergétique en général et de la mobilité hydrogène en particulier. La liquéfaction de l’hydrogène est un procédé basé sur l’utilisation de cycles frigorifiques. Les propriétés particulières de l’hydrogène imposent des étapes spécifiques inhabituelles par comparaison aux procédés de liquéfaction d’autres gaz.

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ABSTRACT

Hydrogen liquefaction

This article describes the development of hydrogen liquefaction technology, which for a long time was a niche market with small capacity units (a few tons per day), but is now enjoying a revival in the context of the energy transition in general and hydrogen mobility in particular. Hydrogen liquefaction is a process based on the use of refrigeration cycles. The particular properties of hydrogen require specific stages that are unusual compared with the liquefaction processes for other gases.

Auteur(s)

  • Thibault PLAYS : Ingénieur ENS Cachan, - Docteur en énergétique et génie des procédés - Chargé de recherche et enseignement au CEEP (Centre thermodynamique des procédés), France

  • Philippe ARPENTINIER : Ingénieur ENSIC, IFP School - Docteur en génie des procédés, HdR - Direction scientifique, Air Liquide Innovation Campus Paris, France

INTRODUCTION

L’hydrogène liquide est resté très longtemps un marché de niche destiné aux programmes spatiaux, à des industriels ayant besoin d’un produit de pureté élevée ou d’un stockage de secours. Mais avec la croissance du marché de l’hydrogène en vue de la transition énergétique (de 95 Mt/an en 2023, elle est estimée à 621 Mt/an en 2050), la demande se diversifie et nécessite un investissement massif pour répondre au besoin.

En effet, la liquéfaction de l’hydrogène permet une logistique allégée et un stockage volumique plus conséquent. Suivant les cas d’applications, la chaîne logistique basée sur de l’hydrogène liquide peut être moins chère que la version gazeuse. De plus, pour la mobilité lourde (camion, bateau et avion), l’autonomie requise va nécessiter d’embarquer de l’hydrogène liquide.

Les prévisions de marchés prévoient également des pays importateurs et des pays exportateurs d’hydrogène, en fonction du coût de l’énergie et de l'accessibilité aux énergies renouvelables. Pour transporter cet hydrogène sur de longues distances, plusieurs scénarios sont possibles : le combiner à d’autres molécules pour produire des carburants de synthèse ou de l’ammoniac, ou le liquéfier. Cette filière étant émergente, il est difficile de se projeter pour connaître la distribution technologique à venir pour le transport de l’hydrogène sur de longues distances.

Ainsi, la technologie de liquéfaction, connue et exploitée depuis les années 1960, connaît un regain d’intérêt. En effet, pour satisfaire les besoins croissants de la mobilité hydrogène, un accroissement de la capacité (de quelques t/j à plus de 100 t/j) des unités de liquéfaction d’hydrogène est nécessaire, ce qui ouvre de nouvelles voies quant à la configuration du procédé et à son optimisation afin de réduire le coût unitaire de production.

Comme tout procédé de liquéfaction des gaz, celui dédié à l’hydrogène repose sur des cycles de compression/détente. La structure de ces cycles est très variée en fonction de la capacité de traitement, de la méthode de production de l’hydrogène en amont et de son utilisation en aval. Cependant, la nature même de l’hydrogène ajoute des problématiques nouvelles à la technologie de liquéfaction, problématiques non présentes dans les technologies de liquéfaction de gaz plus « classiques » (azote, CO2, méthane).

La première différence notable due à l’hydrogène est sa température de liquéfaction (20,4 K à pression atmosphérique). Cette température très basse impose de prendre des mesures pour garantir la performance de l’unité et sa sécurité. L’isolation à mettre en œuvre pour limiter les entrées thermiques est beaucoup plus conséquente et toute la partie du procédé en dessous de la température de liquéfaction de l’air doit se faire dans une boîte sous vide. Cette température de liquéfaction très basse conduit à mettre en place une étape de purification importante afin d’éviter la solidification d’impuretés présentes dans l’hydrogène.

La deuxième différence importante est liée à une propriété intrinsèque de l’hydrogène. En réalité, « l’hydrogène » est un mélange de deux isomères de spin : la forme ortho- et la forme para-hydrogène. La distribution entre ces deux isomères est fonction de la température, ainsi au cours du cycle de liquéfaction, elle va évoluer et cela va avoir un impact significatif sur la conception et la performance du procédé.

Compte tenu des propriétés spécifiques de l’hydrogène, d’une part, et de l’évolution du marché, d’autre part, la tendance actuelle consiste à concevoir des liquéfacteurs de grande capacité et à développer des cycles de réfrigération visant à minimiser les irréversibilités de façon à minimiser le coût de liquéfaction. C’est cette évolution que cet article se propose d’étudier.

Après un passage en revue des propriétés particulières de l’hydrogène, les différentes étapes du procédé de liquéfaction sont décrites : la purification, le prérefroidissement, la conversion catalytique de l’ortho-hydrogène en para-hydrogène et le cycle de liquéfaction. Un exemple de réalisation industrielle d’une capacité de 30 t/j est présenté dans la dernière partie, c’est un liquéfacteur conçu, construit et démarré par Air Liquide dans le Nevada aux États-Unis en 2022. Enfin, dans la conclusion sont analysées les pistes par lesquelles la réduction des coûts de liquéfaction de l’hydrogène peut être obtenue : augmentation de l'efficacité énergétique, effet d’échelle et/ou standardisation et modularisation des unités. Les axes de recherche et développement y sont également présentés.

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KEYWORDS

hydrogen   |   liquefaction   |   refrigeration cycle

VERSIONS

Il existe d'autres versions de cet article :

DOI (Digital Object Identifier)

https://doi.org/10.51257/a-v2-j3603


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2. Procédé de liquéfaction

2.1 Principes de conception

Le procédé de liquéfaction de l’hydrogène est constitué de quatre étapes successives :

  • le prérefroidissement ;

  • la purification ;

  • le refroidissement et la conversion catalytique de l’ortho-hydrogène en para-hydrogène ;

  • la liquéfaction.

Ces différentes étapes sont décrites sur la figure 13 représentant un procédé de liquéfaction simplifié.

La liquéfaction de l’hydrogène est réalisée sous pression, généralement entre 15 et 25 bar. Cette pression est supérieure à sa pression critique, ainsi lors de l’étape de liquéfaction, l’hydrogène passera d’une phase supercritique peu dense à dense de façon continue. En fonction de l’origine de l’hydrogène et de sa méthode de production, sa pression peut ne pas être au minimum requis pour la liquéfaction et une étape de précompression peut être nécessaire. C’est notamment le cas pour l’hydrogène produit par électrolyse, contrairement à l’hydrogène produit par vaporeformage d’hydrocarbures.

L’hydrogène à liquéfier est prérefroidi à une température comprise entre 80 et 100 K à l’aide d’une ou plusieurs boucles de prérefroidissement. Ensuite, une étape de purification est requise pour éliminer les impuretés résiduelles susceptibles de geler lors du refroidissement jusqu’à la température de liquéfaction. Dans les échangeurs de chaleur permettant ce refroidissement, la réaction de conversion de l’ortho-hydrogène en para-hydrogène est catalysée. En sortie du dernier échangeur, l’hydrogène a atteint sa température la plus basse à la pression du procédé, mais reste à l’état supercritique. Il subit une dernière détente permettant la liquéfaction avant d’être injecté sous forme liquide dans le stockage.

Le prérefroidissement et la liquéfaction sont deux technologies utilisant des cycles de production frigorifique. Les cycles mis en œuvre à l’échelle industrielle sont basés sur :

  • la détente de gaz avec extraction de travail (à...

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BIBLIOGRAPHIE

  • (1) - Mc CARTY (R.D.), HORD (J.), RODER (H.M.) -   Selected Properties of Hydrogen.  -  NBS Monograph, 168 (1981).

  • (2) - Air Liquide, Division scientifique -   Encyclopédie des gaz.  -  Amsterdam, Elsevier (1976).

  • (3) - HENDREICKS (R.C.), PELLER (I.C.), BARON (A.K.) -   Joule-Thomson inversion curves and related coefficients for several simple fluids.  -  NASA Technical Note D-6807 (1972).

  • (4) - AL GHARFI (S.ZS.) et al -   Hydrogen liquefaction : a review of the fundamental physics, engineering practice and future opportunities.  -  Royal Society of Chemistry, 15, p. 2690-2731 (2022).

  • (5) - BERSTAD (D.), SKAUGEN (G.), WILHELMSEN (O) -   Dissecting the exergy balance of a hydrogen liquefier : Analysis of a scaled-up Claude hydrogen liquefier with mixed refrigerant pre-cooling.  -  International Journal of Hydrogen Energy, 46, 11, p. 8014-8029 (2020).

  • ...

NORMES

  • Installation des systèmes mettant en œuvre l'hydrogène. - NF M58-003 -

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