RÉSUMÉ
Le catalyseur automobile permet de traiter les gaz d'échappement et d'éliminer les polluants. La compréhension de la chimie en jeu est nécessaire à l'amélioration des catalyseurs pour satisfaire les normes antipollution, notamment pour les moteurs diesels et les moteurs en régime pauvre en général. La réduction sélective d'oxydes d'azote par l'argent supporté sur alumine est un des procédés prometteurs. Au laboratoire, la spectroscopie infrarouge peut détecter les espèces chimiques qui se forment sur le catalyseur en fonctionnement (mode operando), pour suivre les réactions de surface et déterminer le mécanisme chimique à l'œuvre. L'évolution des espèces sur la surface est corrélée aux évolutions des concentrations des gaz en sortie de réacteur, et les profils cinétiques de la réaction peuvent être étudiés par envoi de pulses de réactifs sur le catalyseur. Les étapes les plus rapides peuvent être détectées grâce à la spectroscopie rapide en mode step-scan (avec une résolution maximale de quelques nanosecondes) en utilisant un laser femtoseconde pulsé pour déclencher la réaction catalytique.
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INTRODUCTION
Résumé
Le catalyseur automobile permet de traiter les gaz d'échappement et d'éliminer les polluants. La compréhension de la chimie en jeu est nécessaire à l'amélioration des catalyseurs pour satisfaire les normes antipollution, notamment pour les moteurs diesels et les moteurs en régime pauvre en général. La réduction sélective d'oxydes d'azote par l'argent supporté sur alumine est un des procédés prometteurs. Au laboratoire, la spectroscopie infrarouge peut détecter les espèces chimiques qui se forment sur le catalyseur en fonctionnement (mode
operando
), pour suivre les réactions de surface et déterminer le mécanisme chimique à l'œuvre. L'évolution des espèces sur la surface est corrélée aux évolutions des concentrations des gaz en sortie de réacteur, et les profils cinétiques de la réaction peuvent être étudiés par envoi de pulses de réactifs sur le catalyseur. Les étapes les plus rapides peuvent être détectées grâce à la spectroscopie rapide en mode
step-scan
(avec une résolution maximale de quelques nanosecondes) en utilisant un laser femtoseconde pulsé pour déclencher la réaction catalytique.
Abstract
Catalytic converters are used to remove dangerous gases in car exhausts. Understanding their chemistry is the key to reach the goals given by modern regulation, especially for Diesel and all lean engines. Selective Catalytic Reduction of nitrogen oxides on silver supported on alumina is one of the major candidate processes. Infrared spectroscopy can detect chemical species formed on the surface of the catalyst under reaction conditions (operando conditions), thus allowing the monitoring of surface reactions and the determination of the chemical mechanism at work. Changes in surface species are correlated with evolutions in the gas phase composition in the reactor exit, and kinetic parameters for the reaction can be studied by using pulses of reactants. The detection of very fast steps needs very fast spectroscopy in step-scan mode (up to 5 ns time resolution) with pulsed femtoseconds lasers for triggering the catalytic reaction.
Mots-clés
Catalyse, Spectroscopie infrarouge,
operando
, laser, automobile, pot catalytique
Keywords
Catalysis, Infrared spectroscopy, operando, laser, car, catalytic converter
Points clés
Domaine
: Techniques d'analyse spectroscopique et catalyse hétérogène
Degré de diffusion...
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Caractérisation des mécanismes chimiques des catalyseurs automobiles