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Boyan MUTAFTSCHIEV : Directeur de Recherche au CNRS, Laboratoire Maurice Letort, Villers-lès-Nancy
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Lire l’articleINTRODUCTION
Cet article traite les phénomènes ayant lieu à l’interface entre un solide et son milieu, à l’équilibre et en cas de croissance du solide. Le trait commun est la rencontre, à l’interface, de deux flux de matière de sens opposés : l’un, constitué de molécules qui s’y déposent avant d’être incorporées dans le réseau cristallin, l’autre, de molécules qui quittent l’interface en direction du milieu. À l’équilibre, l’intensité des deux flux est égale et dépend de la cinétique interfaciale, elle-même régie par les propriétés des phases au voisinage immédiat de l’interface. À la sursaturation, représentée par la différence des potentiels chimiques dans les deux phases, le flux de croissance est prédominant, sans qu’il existe cependant une dépendance linéaire entre le flux net et la sursaturation, comme l’on aurait pu s’y attendre par analogie avec l’électrodynamique en assimilant l’interface à une résistance passive.
La voie que nous nous proposons de suivre passe donc par la considération des équilibres à l’interface entre un cristal et son milieu, qui nous révèlent les mécanismes microscopiques à la saturation, avant d’aborder la cinétique interfaciale de croissance, dont la dépendance avec la sursaturation peut être assez complexe. Deux remarques découlent de cette procédure.
— L’approche utilisée est exclusivement moléculaire-statistique. Par rapport à l’approche basée sur la thermodynamique classique et sur la mécanique des milieux continus , la méthode choisie a l’avantage de mieux visualiser les phénomènes physiques, au prix de quelques concessions à la rigueur mathématique. En outre, elle s’avère mieux adaptée au traitement des systèmes à énergie de surface élevée et fortement anisotrope, tel un cristal qui croît à partir de sa vapeur.
— Il faut souligner que la cinétique globale de croissance dépend autant de la cinétique interfaciale que de la cinétique du transport de matière du milieu vers l’interface. Cependant, les mécanismes du transport dans le volume sont communs à d’autres procédés (génie chimique, combustion, etc.) et sont traités en détail par la mécanique des fluides, d’où notre choix de ne pas dépasser dans cet article le cadre des phénomènes interfaciaux.
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Équilibre des phases4. Croissance des cristaux
La croissance d’une phase condensée, liquide ou solide, à partir de sa phase mère sursaturée, est mesurée par le flux net de matière traversant l’interface. Cependant, dans le mécanisme global du transport, l’incorporation des molécules dans les sites de croissance n’est pas la seule étape susceptible d’opposer une résistance à ce flux. D’autres, tels l’attachement et l’accommodation de molécules du voisinage immédiat de l’interface sur cette dernière ou la diffusion au sein de la phase mère, peuvent autant ralentir la croissance que la cinétique interfaciale. Étant donné que la sursaturation appliquée comprend la différence entre le potentiel chimique de la phase mère, à une distance infinie de la surface, et celui de la phase condensée, il est clair que chacune des étapes en question a comme force motrice une fraction de la sursaturation, ce qui ne facilite pas le calcul de la vitesse de croissance d’une face cristalline, qui fait l’objet de ce qui suit. Nous allons considérer successivement les étapes énumérées ci-avant, en nous arrêtant plus particulièrement sur la cinétique interfaciale. Dans un but de simplicité, nous allons supposer à chaque fois que l’étape considérée est plus lente que l’ensemble des autres, ce qui a comme résultat de voir la totalité de la sursaturation s’appliquer à cette seule étape, tout comme dans une analogie électrique on retrouve la quasi-totalité de la tension appliquée à une série d’impédances aux bornes de l’impédance la plus grande.
4.1 Croissance des faces K
Nous avons vu que la surface d’une face K contient un très grand nombre de sites de pas répétable. Sur ce type de faces, les flux d’échange de matière vers (ou à partir de) la phase mère peuvent être considérables, tout en étant égaux à l’équilibre.
À la sursaturation, le flux de croissance j c est plus important que celui, je , d’évaporation. Cependant, tant que jc reste du même ordre de grandeur que le flux d’échange à l’équilibre j0 » je , aucune sursaturation ne s’installe au niveau des sites de croissance : tout se passe comme si ces sites continuaient à être entourés de la phase mère saturée (à pression...
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Croissance des cristaux
BIBLIOGRAPHIE
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(1) - NOZIÈRES (P.) - * - Cours de croissance cristalline au Collège de France, Paris, (non publié) (1984).
-
(2) - STERN (O.) - Zur kinetischen Theorie des Dampfdrucks einatomiger fester Stoffe und über die Entropie-Konstante einatomiger Gase. - Physik Z. (Allemagne) 14, 629 (1913).
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(3) - HENDERSON (D.), BARKER (J.A.) - Perturbation Theories. - Physical Chemistry – An Advanced Treaties. Eyring (H.), Henderson (D.) et Jost (W.) ed., vol. VIIIA, Acad. Press, NY (États-Unis), p. 377-412 (1971).
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(4) - STRANSKI (I.N.) - Zur Theorie des Kristallwachstums. - Z. physik Chem. (Allemagne) 136, 259 (1928).
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(5) - KOSSEL (W.) - Zur Theorie des Kristallwachstums. - Nachrichten der wissenschaftlichen Gesellschaft Göttingen (Allemagne) 135 (1927).
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(6) - KAISCHEW (R.) - Über die elementaren Anlagerungs – und...
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