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Auteur(s)
-
Pierre VITORGE : Ingénieur au Commissariat à l’énergie atomique (CEA) à Saclay
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Cet article présente les bases fondamentales de la chimie des actinides, décrit ensuite qualitativement les principales parties du cycle du combustible et se termine avec des données quantitatives.
Les rappels théoriques donnent des notions qualitatives pour expliquer la réactivité chimique des actinides et comprendre ainsi les valeurs des grandeurs thermodynamiques qui permettent des prévisions quantitatives à l’équilibre. La banque de données thermodynamiques (Thermodynamic Data Base, TDB) de l’Agence pour l’Énergie Nucléaire (AEN-OCDE) et en France le CEA (Commissariat à l’Énergie Atomique) en ont récemment évalué certaines en utilisant et développant des méthodologies dont nous présentons ici certains aspects.
Nous décrirons quelques problèmes d’actualité où la chimie des actinides joue un rôle central : évaluation des possibilités d’améliorer le recyclage (retraitement) des actinides à vie longue, de prévoir leur comportement dans l’environnement pour comparer l’impact des différentes options de gestion des déchets.
Les diagrammes de Pourbaix résument la chimie en solution, nous y avons ajouté des indications sur la solubilité, l’influence de la force ionique et de la complexation en milieux bicarbonate /carbonate (
). La discussion du choix des constantes d’équilibre est l’occasion d’attirer l’attention sur les points délicats et de souligner les zones d’ombre, les incertitudes et les données à confirmer.
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- Version courante de août 2021 par Thomas VERCOUTER
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3. Chimie des actinides et cycle du combustible nucléaire
Dans cette partie nous abordons des aspects chimiques liés aux améliorations envisageables du recyclage des actinides mineurs, au stockage éventuel de déchets radioactifs en site géologique ou à leur entreposage surveillé en surface ou faible profondeur et aux actinides dans l’environnement, sujets d’avenir ou plutôt d’actualité pour les choix énergétiques futurs. Les informations rassemblées ici ne s’attachent qu’à des aspects scientifiques sans en aborder d’autres (éthiques, économiques) certainement plus importants ; mais qui ne doivent pas orienter les données techniques et scientifiques fournies par les spécialistes des actinides.
La loi de décembre 1991 sur la gestion des déchets nucléaires préconise de poursuivre l’effort de recherche sur le stockage en site géologique, l’entreposage et l’amélioration du cycle du combustible pour qu’il consomme les actinides mineurs dans des réacteurs à neutrons rapides, tels les surgénérateurs ou d’éventuels réacteurs sous-critiques couplés à des accélérateurs. Ce recyclage suppose plusieurs passages en réacteur et donc le retraitement des cibles ou du combustible irradiés pour extraire les actinides à recycler.
3.1 Recyclage des actinides mineurs et retraitement
Le principe du retraitement industriel par le procédé Purex de séparation liquide-liquide repose sur la sélectivité du TBP (phosphate de tributyle) OP(OC4H9)3 vis-à-vis de U(VI) et Pu(IV) due à la forte polarisation négative de l’oxygène libre du groupement OP. Les constantes de formation de complexes en solution ([Form. BN 3 520], tableau 6) d’actinides varient à peu près dans l’ordre :
Cette série qui dépend de l’électronégativité, d’un éventuel effet chélate et de facteurs stériques, montre que les données connues de chimie en solution sont un bon guide pour tester les fonctions des extractants organiques. Le caractère hydrophobe...
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