Cet article présente les bases fondamentales de la chimie des actinides, décrit ensuite qualitativement les principales parties du cycle du combustible et se termine avec des données quantitatives.
Les rappels théoriques donnent des notions qualitatives pour expliquer la réactivité chimique des actinides et comprendre ainsi les valeurs des grandeurs thermodynamiques qui permettent des prévisions quantitatives à l’équilibre. La banque de données thermodynamiques (Thermodynamic Data Base, TDB) de l’Agence pour l’Énergie Nucléaire (AEN-OCDE) et en France le CEA (Commissariat à l’Énergie Atomique) en ont récemment évalué certaines en utilisant et développant des méthodologies dont nous présentons ici certains aspects.
Nous décrirons quelques problèmes d’actualité où la chimie des actinides joue un rôle central : évaluation des possibilités d’améliorer le recyclage (retraitement) des actinides à vie longue, de prévoir leur comportement dans l’environnement pour comparer l’impact des différentes options de gestion des déchets.
Les diagrammes de Pourbaix résument la chimie en solution, nous y avons ajouté des indications sur la solubilité, l’influence de la force ionique et de la complexation en milieux bicarbonate /carbonate (
). La discussion du choix des constantes d’équilibre est l’occasion d’attirer l’attention sur les points délicats et de souligner les zones d’ombre, les incertitudes et les données à confirmer.