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1 - TRANSFORMATION CATALYTIQUE À STŒCHIOMÉTRIE UNIQUE EN CONDITIONS ISOTHERMES

2 - INFLUENCE DE LA NON-ISOTHERMICITÉ SUR UNE INTERACTION CATALYTIQUE

3 - RÉACTION À STŒCHIOMÉTRIE MULTIPLE, ISOCHORE, ISOTHERME, D’ORDRE 1

4 - INFLUENCE D’UN ÉCOULEMENT CONVECTIF INTERNE SUR L’EFFICACITÉ INTERNE

5 - INFLUENCE DU TRANSFERT EN PHASE ADSORBÉE SUR L’EFFICACITÉ INTERNE

6 - EXEMPLE : OXYDATION CATALYTIQUE DE SO2 DANS UN RÉACTEUR À LIT FIXE DIFFÉRENTIEL

  • 6.1 - Énoncé du problème
  • 6.2 - Calculs

Article de référence | Réf : J1093 v1

Influence d’un écoulement convectif interne sur l’efficacité interne
Particules poreuses interactives - Interactions chimiques catalytiques

Auteur(s) : André ZOULALIAN

Date de publication : 10 mars 2007

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RÉSUMÉ

Dans les interactions chimiques au sein d’un grain de catalyseur, le nombre de processus élémentaires intervenant peut être important. Cette interaction est présentée ici dans le cas d’une réaction à stœchiométrie unique simple se déroulant dans des conditions isothermes. L’influence de la non-isothermicité est étudiée, puis le cas des transformations à stœchiométrie multiple ainsi que l’influence d’un écoulement convectif et d’un transfert diffusionnel en phase absorbée.

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ABSTRACT

In chemical interactions within a catalyst grain, the number of elementary processes that come into play can be significant. This interaction is presented here in the case of a single simple stoichiometric reaction occurring under isothermal conditions. The influence of non-isothermicity was studied, then the event of multiple stoichiometric transformations as well as the influence of convective flow and diffusional transfer in absorbed phase.

Auteur(s)

  • André ZOULALIAN : Professeur à l’université Henri-Poincaré (Nancy I) - Docteur ès sciences - Docteur-ingénieur ENSIC (École nationale supérieure des industries chimiques de Nancy)

INTRODUCTION

Si l’on considère les interactions chimiques au sein d’un grain de catalyseur, le nombre de processus élémentaires intervenant peut devenir important puisque, dans le cas d’une réaction catalytique où seul le réactif A réagit à la surface d’un grain de catalyseur pour donner un produit P, on observe déjà sept processus élémentaires (figure 1), soit :

  • un transfert par diffusion externe du réactif A à travers la couche limite située au voisinage du grain ;

  • un transfert par diffusion interne du réactif A dans la structure poreuse du catalyseur. Ce transfert peut se faire uniquement par diffusion mais un écoulement convectif peut apparaître dans certains cas ;

  • une chimisorption du réactif A sur un site actif de la surface interne du grain ;

  • une réaction entre espèces adsorbées permettant de transformer le réactif A adsorbé en produit P adsorbé ;

  • une désorption du produit P adsorbé (inverse de l’adsorption de A) ;

  • un transfert par diffusion interne du produit P dans la structure poreuse du catalyseur (inverse du transfert par diffusion interne du réactif A) ;

  • un transfert par diffusion externe du produit P dans la couche limite située au voisinage du grain (inverse du transfert par diffusion externe du réactif A).

Les trois étapes : adsorption de A, réaction entre espèces adsorbées et désorption de P, constituent le processus réactionnel et sont intégrées dans l’expression de la vitesse de la transformation chimique catalytique. Cette vitesse est généralement exprimée par unité de masse ou de volume du catalyseur (r M ou r V).

Dans les processus de transfert, nous avons négligé le transfert diffusionnel en phase adsorbée. Nous verrons que, dans certaines conditions, la prise en compte de ces transferts peut modifier notablement les performances observées au niveau du grain de catalyseur.

Pour des transformations chimiques mettant en œuvre plusieurs réactifs et/ou produits, plusieurs étapes réactionnelles indépendantes (transformations chimiques à stœchiométries multiples), ainsi que pour les transformations chimiques non isothermes et/ou non isobares, le nombre de processus élémentaires est plus élevé et, aux bilans de matière, il faudra associer les bilans d’énergie et/ou de quantité de mouvement.

L’analyse de l’interaction au niveau d’une particule de catalyseur est nécessaire pour atteindre l’un des deux objectifs suivants :

  • préciser le débit de réactif consommé pour une interaction chimique donnée, les conditions externes au grain de compositions et de températures étant fixées ;

  • déterminer la cinétique de l’interaction connaissant le débit de réactif consommé pour des conditions opératoires externes au grain fixées.

Dans ce qui suit, nous allons étudier cette interaction dans le cas d’une réaction à stœchiométrie unique simple se déroulant dans des conditions isothermes. Puis nous préciserons l’influence de la non-isothermicité. Nous examinerons ensuite le cas des transformations à stœchiométrie multiple ainsi que l’influence d’un écoulement convectif et d’un transfert diffusionnel en phase absorbée.

Nota :

Les processus étudiés dans ce dossier [J 1 093] font appel à des notions présentées dans les deux premiers volets de l’ensemble concernant les particules poreuses interactives :

Le lecteur pourra s’y reporter si nécessaire.

En dehors des ouvrages généraux  , on pourra consulter les chapitres correspondants de la référence .

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DOI (Digital Object Identifier)

https://doi.org/10.51257/a-v1-j1093


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4. Influence d’un écoulement convectif interne sur l’efficacité interne

Un écoulement convectif peut apparaître au sein d’un grain poreux dans deux cas.

  • Dans le premier cas, la réaction catalytique n’est pas isochore et, si le transfert des constituants dans les pores n’est pas exclusivement du type de Knudsen, la vitesse barycentrique molaire de l’ensemble des constituants n’est pas nulle. Il faut ajouter, dans ce cas, dans les équations de bilan, un terme en div. (  C ′ ).

  • Dans le deuxième cas, le grain poreux possédant une macroporosité, l’écoulement convectif externe engendre un gradient de pression à la surface externe du grain. Par suite, il apparaît, au sein des pores ouverts aux deux extrémités, un écoulement convectif interne. Ici encore, il faudra ajouter, dans les équations de bilan, un terme en div. ( C ′).

    Les équations de bilan sont identiques et les différences apparaissent uniquement sur les conditions aux limites. Dans le premier cas, le profil de concentration des constituants dans le grain, représenté à l’aide d’un modèle pseudo-homogène, est symétrique. Dans le deuxième cas, le profil de concentration n’est plus symétrique, même si les concentrations à la surface externe du grain sont supposées identiques.

    Dans ce qui suit, nous allons montrer, dans un cas particulier, le rôle de l’écoulement convectif sur la valeur de l’efficacité interne. Pour plus de détails, on pourra se référer à l’ouvrage de Satterfield  ou aux articles de Rodrigues et coll. ...

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BIBLIOGRAPHIE

  • (1) - WEISZ (P.B.), HICKS (J.S.) -   The behaviour of porous catalyst particles in view of internal mass and heat diffusion effects.  -  Chem. Eng. Sc. (USA), 17, p. 265-275 (1962).

  • (2) - LE GOFF (P.), ZOULALIAN (A.) -   Un modèle simple de réaction-diffusion-conduction thermique dans et autour d’une particule poreuse.  -  Part 1 : Diffusion interne.The Chem. Eng. Journal (CH), 12, p. 33-46 (1976). Part 2 : Diffusion externe – The Chem. Eng. Journal (CH), 12, p. 47-57 (1976).

  • (3) - PETERSEN (E.E.) -   Chemical reaction analysis.  -  Prentice Hall. Englewoods Cliffs (N.J.) USA (1965).

  • (4) - CARBERRY (J.J.) -   Chemical and catalytic reaction engineering.  -  New York, Mc Graw Hill (1976).

  • (5) - SATTERFIELD (C.N.) -   Mass transfer in heterogeneous catalysis.  -  Cambridge, MIT Press (1970).

  • (6) - RODRIGUES (A.E.), ORFAO (J.M.), ZOULALIAN (A.) -   Intraparticle...

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