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1 - FORMULATION DES VERRES DE CONFINEMENT DES EFFLUENTS RADIOACTIFS

2 - PROCÉDÉS DE VITRIFICATION DES EFFLUENTS RADIOACTIFS

3 - CONCLUSION

Article de référence | Réf : BN3664 v1

Conclusion
Vitrification des déchets radioactifs

Auteur(s) : Thierry ADVOCAT, Jean-Luc DUSSOSSOY, Valérie PETITJEAN

Date de publication : 10 juil. 2008

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RÉSUMÉ

Le développement des programmes de traitement des combustibles nucléaires utilisés dans les réacteurs de production d'électricité a conduit très tôt à trouver une solution scientifique et industrielle pour confiner les déchets ultimes liquides de haute activité et à vie longue. Grâce à ses capacités à confiner la trentaine de radionucléides présente dans les solutions de produits de fission, sa résistance aux dégâts d’irradiation et à l’échauffement, le verre borosilicaté reste un bon candidat pour solidifier les déchets liquides. Le procédé de vitrification des effluents radioactifs doit pouvoir maîtriser la fusion industrielle du verre et garantir des propriétés de stabilité (chimique, physique et thermique) à long terme, en conditions d'entreposage et de stockage.

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ABSTRACT

The development of programs for the processing of nuclear fuels used in electricity-generating reactors very quickly led to a scientific and industrial solution to confining the ultimate liquid high-activity and long-life waste. Due to its capacity to confine the thirty-odd radionuclides present in the solutions of fission products, its resistance to damage caused by irradiation and heating, borosilicate glass remains a good candidate for the solidification of liquid waste. The vitrification process of radioactive effluents must be able to master the industrial fusion of glass and ensure long-term stability properties (chemical, physical and thermal) in conditions of warehousing and storage.

Auteur(s)

  • Thierry ADVOCAT : Chef du Laboratoire d'Étude de Base sur les Verres, au CEA-Valrhô, Marcoule

  • Jean-Luc DUSSOSSOY : Ingénieur-Chercheur et Expert-Senior sur les matrices de confinement vitreuses au CEA-Valrhô, Marcoule

  • Valérie PETITJEAN : Chef de Projet R&D, AREVA NC

INTRODUCTION

Dès la fin des années 1950, le développement des programmes de traitement des combustibles nucléaires utilisés dans les réacteurs de production d'électricité a conduit à trouver une solution scientifique et industrielle pour confiner les déchets ultimes liquides de haute activité et à vie longue (solutions nitriques de produits de fission PF). Les programmes de recherche engagés à cette époque, d'abord au Canada et en France, ont débouché, après un examen de divers composés solides cristallins tels que des micas phlogopite K(Si3Al)(Mg3)O10(OH)2 et les feldspaths (Na,K)AlSi3O8, sur le choix du verre borosilicaté pour solidifier le déchet liquide. Le verre est capable de confiner la trentaine de radionucléides présente dans les solutions de PF, non pas par enrobage, mais grâce à l'existence de liaisons chimiques avec des constituants oxydes formateurs de réseau vitreux. Le matériau verre permet une grande flexibilité chimique, comparativement à des structures cristallines, qui sont beaucoup plus spécifiques à l'insertion de certains éléments chimiques par substitution à des atomes de leur structure.

En parallèle aux études de formulation des verres nucléaires, un procédé technologique de vitrification continue des solutions de PF, capable de fabriquer le verre en milieu hautement radioactif, a été développé. La première démonstration en actif de la faisabilité du verre et de son procédé a été réalisée sur le pilote de vitrification PIVER à Marcoule en 1969. En 1978, la chaîne de vitrification en pot métallique cylindrique de l'Atelier industriel de Vitrification de Marcoule (AVM) a démarré pour confiner les déchets issus du traitement des combustibles usés des réacteurs à uranium naturel. À l'issue de développements complémentaires, ce procédé a été implanté dans six chaînes de vitrification des ateliers R7 et T7 sur le site de La Hague (AVH), respectivement en 1989 et 1992, où sont traités des combustibles usés à oxyde d'uranium enrichi. Le procédé actuellement mis en œuvre à La Hague se caractérise par deux étapes :

  • une étape de calcination des solutions liquides de PF, vers 400 oC ;

  • puis une étape de fusion à 1 100 oC dans un pot métallique ovoïde chauffé par induction électromagnétique. C'est dans ce pot de fusion que s'opère la fusion du mélange d'adjuvants de vitrification et du calcinat de PF. Après affinage, la fonte verrière est coulée puis solidifiée dans des conteneurs métalliques d'une contenance de 400 kg. À la date de leur démarrage, les installations AVM, R7 et T7 (ou AVH) ont eu à traiter les stocks accumulés de solution de produits de fission issus des opérations de retraitement démarées plus tôt. Depuis, les solutions de produits de fission de haute activité, issues du traitement des combustibles UOX, sont vitrifiées en ligne.

Des procédés de vitrification de solutions de produits de fission ont été également mis en œuvre dans plusieurs autres pays, à l'échelle industrielle. En Grande-Bretagne, trois chaînes de vitrification type AVH sont exploitées depuis le début des années 1990. Aux États-Unis, en Russie, au Japon, en Belgique (à l'arrêt maintenant), les solutions de produits de fission sont vitrifiées par alimentation liquide directe dans des fours céramiques chauffés par électrodes. L'Inde, qui a mis en œuvre initialement un procédé de vitrification en pot métallique cylindrique (type PIVER) avec alimentation liquide, est en train d'évoluer vers la technologie des fours céramiques.

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DOI (Digital Object Identifier)

https://doi.org/10.51257/a-v1-bn3664


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3. Conclusion

Au cours de l'opération de vitrification, tous les radionucléides sont intégrés à l'échelle atomique dans un réseau borosilicaté, de manière homogène, à l'exception de certains métaux nobles de courte période comme le ruthénium et le palladium, mais sans conséquence dommageable sur les propriétés de confinement du verre. Du fait de sa composition chimique et de sa structure désordonnée à l'échelle atomique, le verre se révèle ainsi particulièrement résistant aux dégâts d'irradiation et à l'échauffement. Le verre présente aussi une grande durabilité chimique en regard des périodes radioactives de désintégration des radionucléides. Des études sont encore en cours, notamment dans la perspective d'améliorer la modélisation du comportement des colis de verre en conditions de stockage géologique.

Les relations existant entre les propriétés des verres nucléaires et leur composition sont complexes. Des relations empiriques ont été définies, et la modélisation des structures du réseau vitreux permet de distinguer les motifs élémentaires constitués par certains éléments du déchet (actinides, molybdène, terres rares...).

Les verres nucléaires, et les procédés de vitrification, continuent de faire l'objet d'une recherche approfondie. La première raison est liée aux évolutions radiochimiques des combustibles nucléaires usés qui sont appelés à être traités dans l'avenir. La seconde raison est un objectif de minimisation du volume final de verre, par une augmentation du taux de charge en éléments radioactifs. Les conséquences seront une puissance thermique accrue dans les colis de verre, avec comme corollaire une température de transition vitreuse augmentée afin de décaler la température de cristallisation commençante à de plus hautes valeurs que dans les verres actuels. Enfin, la résistance des verres à l'auto-irradiation alpha, à des niveaux de désintégration cumulée supérieurs à 1019 α/gverre devra être démontrée.

Ces évolutions de composition sont possibles grâce au développement conjoint de la technologie de fusion la mieux adaptée. L'avenir est à la chauffe d'un creuset froid par induction électromagnétique directe dans le bain de verre.

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BIBLIOGRAPHIE

  • (1) - PHALIPPOU (J.) -   Verres. Aspects théoriques.  -  Les Techniques de l'Ingénieur, Base Physique Chimie, [AF 3 600] (2001).

  • (2) - PHALIPPOU (J.) -   Verres. Propriétés et applications.  -  Les Techniques de l'Ingénieur, Base Physique Chimie, [AF 3 601] (2001).

  • (3) - LOPEZ (C.) -   Solubilité des actinides et de leurs simulants dans les verres nucléaires. Limites d'incorporation et compréhension des mécanismes.  -  Thèse de Doctorat. Rapport CEA-R-6019, ISSN 0429-3460 (2003).

  • (4) - BART (F.), DUSSOSSOY (J.L.), FILLET (C.) -   Influence of platinum-group metals on nuclear glass properties : viscosity, thermal stability and alterability.  -  Scientific Basis for Nuclear Waste Management XXIV, MRS Symp. Proceedings, vol. 663, p. 161 (2001).

  • (5) - LINARD (Y.) -   Détermination des enthalpies libres de formation des verres borosilicatés.  -  Thèse Doctorat IPGP, Rapport CEA-R-5928.

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