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1 - FORMULATION DE CÉRAMIQUES POUR LE CONDITIONNEMENT DE DÉCHETS

2 - CONDITIONNEMENT DES ACTINIDES MINEURS

3 - CONDITIONNEMENT SPÉCIFIQUE DES PRODUITS DE FISSION (I, CS)

4 - CONCLUSION

Article de référence | Réf : BN3770 v1

Conditionnement des actinides mineurs
Matrices céramiques pour conditionnements spécifiques

Auteur(s) : Catherine FILLET, Nicolas DACHEUX

Date de publication : 10 janv. 2011

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Auteur(s)

  • Catherine FILLET : Direction de l'énergie nucléaire, centre de Saclay, CEA

  • Nicolas DACHEUX : Professeur - Institut de chimie séparative de Marcoule (ICSM), Université Montpellier 2

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INTRODUCTION

Dès la fin des années 1950, des solutions (phases minérales, verres) pour confiner les déchets ultimes de haute activité et à vie longue issus des opérations de traitement des combustibles nucléaires ont été envisagées. La vitrification de ces déchets de haute activité s'est imposée au niveau international dans les années 1980 et reste actuellement la solution de référence pour le conditionnement des déchets de haute activité en raison de la qualité de confinement et des performances de ce type de matrice (voir [BN 3 664]). Le choix de cette technologie repose sur :

  • la capacité du verre à incorporer les éléments de la solution de produits de fission (environ trente éléments) ;

  • la production de verre en grande quantité par fusion à des températures raisonnables (environ 1 100 oC) ;

  • l'absence d'impact fort des dégâts d'irradiation produits par les désintégrations des radionucléides incorporés au sein du réseau vitreux sur les propriétés du verre.

En France, les recherches menées dans le cadre de la loi Bataille (loi du 30 décembre 1991 relative à la gestion des déchets nucléaires) ont inscrit le confinement de certains radionucléides de longue période au sein de matrices céramiques spécifiques dans un schéma de séparation poussée/conditionnement des radionucléides à vie longue, alternatif à la voie de référence séparation poussée/ transmutation.

Les études réalisées au sein du groupement de laboratoires NOMADE (nouveaux matériaux pour les déchets) associant le CEA, le CNRS, les universités, EDF, Areva NC ont démontré l'intérêt de plusieurs matériaux sur la base de plusieurs propriétés physico-chimiques d'intérêt . Parmi ces propriétés, on peut citer une capacité d'incorporation importante, une capacité de densification , une bonne résistance à l'altération aqueuse notamment à travers les phénomènes de dissolution  et à l'irradiation .

À l'issue de la loi de 1991, la nouvelle loi du 28 juin 2006 sur la gestion des déchets nucléaires a réaffirmé la stratégie de séparation poussée des seuls actinides mineurs et leur transmutation dans des réacteurs de 4e génération (voir [BN 3 663]). Les études sur le développement des matrices de conditionnement spécifique ont donc été mises en veille à l'exception de celles relatives au confinement de l'iode dans une stratégie de construction, notamment à l'export, d'usines de traitement de combustibles sur des sites éloignés de la mer. Ces études sont cependant riches d'enseignement dans les domaines de la chimie et du comportement des matériaux.

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DOI (Digital Object Identifier)

https://doi.org/10.51257/a-v1-bn3770


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2. Conditionnement des actinides mineurs

Les trois actinides mineurs, formés lors du passage en réacteur de combustibles nucléaires, sont le neptunium, l'américium et, en moindre quantité, le curium. Alors que l'américium et le curium sont quasi essentiellement stabilisés à l'état trivalent, le neptunium présente plusieurs degrés d'oxydation stables (principalement IV, V et VI). Qu'il s'agisse d'actinides mineurs ou de produits de fission de longue période, la méthodologie considérée a consisté à tester plusieurs matériaux (familles de matériaux) sur la base de plusieurs propriétés d'intérêt. Pour ce faire, des éléments simulants (principalement les ions terre rare, le thorium et, dans une moindre mesure, l'uranium) ont été utilisés dans un premier temps. Pour les actinides, cette démarche a permis de proposer la sélection suivante de matériaux :

  • la britholite :  ;

  • la solution solide monazite/brabantite aussi appelée monazite/ chéralite :  ;

  • le phosphate-diphosphate de thorium (β-PDT), notamment à travers les solutions solides associées ainsi que les associations avec les monazites (c'est-à-dire ) ;

  • la zirconolite : .

En revanche, plusieurs études relatives aux rhabdophanes, à certains sels doubles à base de phosphate, aux vitrocéramiques de zirconolite et aux verres aluminosilicatés ont été stoppées sur la base des premiers résultats obtenus, notamment dans le cadre de l'analyse du comportement à long terme.

2.1 Élaboration et mise en forme par frittage des matrices spécifiques pour les actinides

Pour les quatre matrices céramiques...

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BIBLIOGRAPHIE

  • (1) - McCARTHY (G.J.) -   *  -  Nucl. Tech., 32, p. 92 (1977).

  • (2) - RINGWOOD (A.E.) et al -   Radioactive waste forms for the future.  -  Eds LUTZE (W.) (1988).

  • (3) - DACHEUX (N.), CLAVIER (N.), ROBISSON (A.C.), TERRA (O.), AUDUBERT (F.), LARTIGUE (J.E.), GUY (C.) -   *  -  CR Acad. Sc. Paris, 7, p. 1141-1152 (2004).

  • (4) - TERRA (O.), DACHEUX (N.), AUDUBERT (F.), PODOR (R.) -   *  -  J. Nucl. Mater., 352, p. 224-232 (2006).

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