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Article

1 - MÉTHODES BASÉES SUR LA FLUORESCENCE INDUITE PAR LASER

  • 1.1 - Principe
  • 1.2 - Schéma à deux niveaux
  • 1.3 - Méthode d’étalonnage pour la mesure expérimentale

2 - MESURE QUANTITATIVE DE LA TEMPÉRATURE EN PHASE GAZ

3 - PHOTOPHYSIQUE DES MOLÉCULES ORGANIQUES

4 - CINÉTIQUE DES PROCESSUS PHOTOPHYSIQUES

5 - FAMILLE DES TRACEURS FLUORESCENTS USUELS

6 - APPLICATION TECHNIQUE DE LA MESURE DE TEMPÉRATURE PAR FLUORESCENCE INDUITE

7 - CONCLUSION

8 - GLOSSAIRE

Article de référence | Réf : R2753 v1

Cinétique des processus photophysiques
Mesure de la température par fluorescence induite en phase gazeuse

Auteur(s) : Khanh-Hung TRAN, Philippe GUIBERT

Date de publication : 10 mars 2018

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RÉSUMÉ

Cet article présente une technique pour la mesure de température en phase gazeuse basée sur la fluorescence induite d’une molécule excitée par une source lumineuse spécifique. Il aborde les aspects photophysiques des processus de relaxation de l’énergie par voies radiatives et non radiatives qui entrent en concurrence avec la fluorescence. Les différentes stratégies d’excitation et de détection sont présentées pour déterminer les moyens d’atteindre de façon quantitative ou en tendance la distribution de la température dans diverses conditions expérimentales. Les performances et limites de la technique de fluorescence induite sont traitées pour permettre de comprendre les conditions d’application de la technique. Une ouverture sur d’autres thermométries est esquissée en conclusion.

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ABSTRACT

Temperature measurement by induced fluorescence in gas phase

The article presents temperature measurement by induced fluorescence in the gas phase, addressing photophysical aspects of molecules for a detailed understanding of radiative and non-radiative energy relaxation processes that compete with fluorescence. Different excitation and detection strategies are developed to determine the quantitative temperature distribution in different experimental environments. Performance and limitations of the induced fluorescence technique are developed to explain application conditions. An outlook on other methods of thermometry is given at the end of the article.

Auteur(s)

  • Khanh-Hung TRAN : Maître de conférences - Laboratoire Énergétique, Mécanique, Électromagnétique (LEME), Ville-d’Avray, France, université Paris Nanterre, Nanterre

  • Philippe GUIBERT : Professeur des universités - Sorbonne Université, CNRS, institut Jean le Rond d’Alembert, Paris, France

INTRODUCTION

De nombreuses techniques de mesure basées sur les diagnostics optiques ont été développées depuis plusieurs décennies. L’arrivée des lasers en a été l’élément moteur. De nos jours, plusieurs d’entre elles sont devenues des outils indispensables pour aborder la compréhension de phénomènes complexes (combustion, chimie réactionnelle, interaction entre chimie et turbulence) et d’être une source de base de données suffisamment précise pour répondre aux attentes des résultats fortement résolus des calculs numériques (RANS, LES et DNS). Plusieurs grandeurs caractérisent la combustion et peuvent être mesurées par l’utilisation de diagnostics optiques telles que la température, la vitesse des phases gazeuse et dispersée, la taille de gouttes ou de particules solides, l’évaporation de gouttes et la concentration de certaines espèces chimiques.

Ces caractéristiques peuvent également être mesurées avec des capteurs spécifiques ou des techniques appropriées comme le thermocouple pour la mesure de température, le fil chaud pour la mesure de vitesse ou de température, le chromatographe en phase gazeuse pour la spécification d’espèces, couplé avec une spectrométrie de masse par exemple. Cependant, les techniques optiques sont préférées de par leur caractère normalement non intrusif. De plus, elles peuvent atteindre des mesures in situ dans des environnements réactifs ou non, homogènes ou hétérogènes. Les techniques lasers peuvent également fournir une haute résolution spatiale et temporelle. Typiquement la durée d’un pulse laser est de l’ordre de 10−12 à 10−9 s. Sur ces échelles de temps, l’écoulement ou les réactions chimiques étudiées sont considérés comme figés.

Les techniques de diagnostics laser reposent sur l’interaction entre la lumière émise par le laser et la matière du milieu sondé. Il en résulte une émission lumineuse du milieu sondé qui est de deux types ; la première est une émission élastique, c'est-à-dire que la lumière diffusée est à la même longueur d’onde que la lumière source d’excitation, la deuxième est une émission inélastique. Dans cette configuration, les phénomènes de relaxation interne des molécules de l’état excité vers l’état fondamental provoquent une émission de lumière avec une longueur d’onde différente de la source de lumière d’excitation. Il y a donc dans ce cas des transferts énergétiques plus complexes. La lumière incidente est absorbée par une molécule ou un atome, celle-ci, afin de retourner de l’état énergétique excité vers l’état fondamental, va réémettre un flux énergétique de plusieurs façons soit par diffusion, luminescence et/ou par échauffement.

Dans le cas de la diffusion, la lumière est diffusée à une longueur d’onde différente de la lumière incidente. Les décalages spectraux introduits dépendent des énergies de vibration-rotation de la molécule excitée. La diffusion de Raman permet la mesure de la concentration d’espèce et l’analyse des spectres collectés fournit des mesures de températures.

Ce type de mesure présente l’avantage d’être résolue dans le temps, avec éventuellement des cadences élevées, d’être sélective en fonction des espèces que l’on souhaite sonder et relativement simple à mettre en œuvre. Cependant, les sections efficaces Raman sont très faibles (plusieurs ordres de grandeurs inférieures aux sections efficaces de la fluorescence), ce qui limite fortement les possibilités de mesures par imagerie, mais qui a fait le succès de cette technique pour l’analyse chimique dans des milieux optiquement propres.

Dans le cas d’échauffement, l’incandescence des particules crée de la lumière. La technique de l’incandescence induite par laser (LII : Laser Induced Incandescence) est basée sur ce principe et permet d’obtenir une cartographie de la répartition des particules dans l’écoulement.

Dans les cas de luminescence, soit par phosphorescence, soit par fluorescence, la distinction entre les deux phénomènes est le temps caractéristique séparant l’absorption de la lumière de la réémission de lumière. Des états très stables sont atteints dans le cas de la phosphorescence et les molécules se désexcitent sur un temps beaucoup plus important que la fluorescence.

La fluorescence induite par laser à l’avantage d’être sélective et comme pour la diffusion Raman, le flux est émis avec un spectre caractéristique de la molécule. L’analyse de ce spectre de fluorescence permet donc de réaliser des mesures de concentration sélectives selon les espèces présentes dans le milieu. L’évolution de l’intensité de la fluorescence en fonction de la température pour une longueur d’onde d’excitation permet également de mesurer la température du milieu sondé. L’atout majeur de la FIL (fluorescence induite par laser ou LIF Laser Induced by Fluorescence) est sa grande section efficace en comparaison de celles de la diffusion Rayleigh ou de la diffusion Raman spontanée, permettant d’effectuer des mesures bidimensionnelles dans des champs de plusieurs centimètres de hauteur, en utilisant une (ou plusieurs) nappe laser pour l’excitation. Cette technique de mesure (FILP ou PLIF Planar Laser Induced by Fluorescence) allie une bonne résolution temporelle et spatiale, sur un grand champ de mesure, tout en étant sélective sur les molécules sondées. Cette technique nécessite au préalable une phase d’étalonnage, permettant de prendre en compte au mieux les évolutions de la fluorescence en fonction des paramètres thermodynamiques rencontrés. En effet, une fois la molécule dans un état excité (après absorption d’un photon), plusieurs chemins de désexcitation par voies radiative et non radiative sont en concurrence et dépendent des conditions thermodynamiques du milieu. Malgré cela, la FIL ou LIF reste un outil très intéressant et doit donc être étudiée afin de déterminer les difficultés liées à la métrologie optique, et la faisabilité de cette technique et permettre de rendre robuste les résultats obtenus. Dans une configuration d’imagerie 2D, la source laser est transformée en une nappe laser, ce qui nous permettra de visualiser la fluorescence sur un plan (FILP). D’autres approches n’utilisant pas de laser peuvent être mises en œuvre (utilisation de lampe XeHg par exemple).

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KEYWORDS

combustion   |   Fluorescence in gaz   |   thermometry   |   non-intrusive measurement technique   |   LIF

DOI (Digital Object Identifier)

https://doi.org/10.51257/a-v1-r2753


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4. Cinétique des processus photophysiques

La cinétique des différents processus de relaxation de l’énergie absorbée par la molécule est présentée dans ce chapitre. En effet la connaissance de la cinétique des processus de relaxation de l’énergie par voies radiatives et non radiatives permet de remonter au rendement quantique de fluorescence en prenant en compte la compétition entre ces processus de relaxation de l’énergie.

4.1 Durée de vie des états excités

Une fois excitée par des photons incidents, la molécule va revenir naturellement à un état d’équilibre thermodynamique avec une constante de temps que l’on nomme « durée de vie ». Cette durée de vie est liée d’une part au seul niveau excité par la lumière et, d’autre part, aux phénomènes physiques permettant un retour à l’équilibre. Dans le cas où l’on ne considère que la fluorescence comme seule voie de relaxation de l’énergie pour que la molécule excitée M* revienne à un état stable M, alors la concentration en molécules excitées [M*] évolue de la manière suivante :

( 23 )

kf représente la constante de vitesse de fluorescence exprimée en s−1.

L’intégration de cette équation conduit à une décroissance exponentielle de la concentration des molécules excitées :

( 24 )

Après une excitation impulsionnelle (source laser par exemple), [M*]0 représente la concentration en molécules à l’instant initial.

Par conséquent, la durée de vie radiative notée τrad , de l’état excité S1 est définie par :

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BIBLIOGRAPHIE

  • (1) - ECKBRETH (A.) -   Laser diagnostic for combustion temperature and species.  -  Turnbridge Wells : Abacus Press (1988).

  • (2) - DAILY (J.) -   « Use of rate equations to describe laser excitation in flames ».  -  Applied Optics, vol. 16, pp. 2322-2327 (1977).

  • (3) - THURBER (M.) -   Acetone laser-induced fluorescence for temperature and multiparameter imaging in gaseous flows.  -  PhD thesis : Stanford University (1999).

  • (4) - KOCH (J.) -   « Fuel tracer photo physics for quantitative planar laser-induced fluorescence ».  -  PhD Thesis Stanford University (2005).

  • (5) - ORAIN (M.), BARANGER (P.), ROSSOW (B.), GRISCH (E.) -   « Fluorescence spectroscopy of 1,2,4-trimethylbenzene at high temperatures and pressures : application to temperature measurements ».  -  Apply Phys B, pp. DOI 10.1007/s00340-010-3967-0 (2010).

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