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Article

1 - CARACTÉRISTIQUES DES VERRES BOROSILICATÉS

2 - PHÉNOMÉNOLOGIE GÉNÉRALE DE L'ALTÉRATION DES VERRES PAR L'EAU

3 - MÉCANISMES D'ALTÉRATION DES VERRES PAR L'EAU

4 - CINÉTIQUE D'ALTÉRATION DES VERRES

5 - IMPACT DE LA COMPOSITION DU VERRE SUR SA CINÉTIQUE D'ALTÉRATION

6 - IMPACT DE LA COMPOSITION DE LA SOLUTION ALTÉRANTE SUR LA CINÉTIQUE D'ALTÉRATION

7 - ANALOGIE AVEC DES VERRES NATURELS

8 - MODÉLISATION DE LA CINÉTIQUE D'ALTÉRATION

9 - CONCLUSION

Article de référence | Réf : COR450 v1

Modélisation de la cinétique d'altération
Altération par l'eau des verres borosilicatés - Exemple des verres nucléaires

Auteur(s) : Isabelle RIBET, Nicole GODON

Date de publication : 10 déc. 2014

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RÉSUMÉ

Cet article présente les mécanismes d’altération par l’eau de verres borosilicatés, il détaille l’influence des différents paramètres, comme la température, le pH, les variations de composition des verres et des solutions altérantes, sur ces mécanismes et explique comment la compétition entre les divers mécanismes d’altération conduit à des cinétiques d’altération différentes dépendant de la chimie et des taux de renouvellement des solutions. Sont également présentées les méthodes expérimentales utilisables pour quantifier les cinétiques d’altération des verres.

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ABSTRACT

Water corrosion of borosilicate glasses - example of nuclear glasses

This article presents the mechanisms of alteration of borosilicate glasses by water, shows the influence of parameters like temperature, pH, glass composition and leachate composition and explains how the competition between these mechanisms leads to alteration kinetics depending on the chemistry of the system and on leachate renewal. Experimental methods useful to quantify these glass alteration kinetics are also presented.

Auteur(s)

  • Isabelle RIBET : Ingénieur général des Mines, docteur en sciences - Chef du projet Comportement à Long Terme des verres, Département d'étude du Traitement et du Conditionnement des Déchets, CEA Marcoule, Bagnols-sur-Cèze, France

  • Nicole GODON : Docteur en sciences de la terre - Chercheur au Laboratoire d'étude du Comportement à Long Terme, CEA Marcoule, Bagnols-sur-Cèze, France

INTRODUCTION

Le verre constitue la solution de référence pour le conditionnement des déchets de haute activité à vie longue. En effet, c'est un matériau amorphe qui peut incorporer dans une matrice homogène de très nombreux éléments chimiques avec des stœchiométries très variables, ce qui est en particulier le cas pour les solutions de produits de fission issues du traitement des combustibles usés des centrales nucléaires. De plus, le verre est un matériau relativement facile à élaborer : les procédés de vitrification des déchets solides ou liquides ne nécessitent pas un nombre important d'étapes ni de transferts de matière ; le verre peut être coulé directement dans un conteneur de stockage. C'est le seul procédé de solidification compatible avec des niveaux élevés de radioactivité qui ait abouti sur le plan industriel, quand, dans les années soixante, divers procédés de solidification ont été envisagés. Enfin, le verre est un matériau durable, à la fois vis-à-vis des effets de l'irradiation et de l'altération par l'eau. Sur ce dernier point en particulier, la nécessité de quantifier l'évolution à très long terme des capacités de confinement des produits de fission dans la matrice vitreuse a conduit à développer une bonne connaissance des mécanismes d'altération de ces verres malgré la difficulté inhérente à la quantification expérimentale de très faibles vitesses d'altération.

Après avoir rappelé quelques caractéristiques de base des verres, et en particulier les verres borosilicatés dont la composition est adaptée au conditionnement des déchets nucléaires, cet article présente donc la phénoménologie générale observée lors de l'altération à long terme de verres borosilicatés par des eaux naturelles, puis détaille les mécanismes d'altération par l'eau de ces verres en soulignant l'influence des différents paramètres (température, pH, variations de composition des verres et des solutions altérantes) sur ces mécanismes. Il explique enfin comment la compétition entre les divers mécanismes d'altération conduit à des cinétiques d'altération différentes et représentatives des taux de renouvellement des solutions. Sont également présentées les méthodes expérimentales utilisables pour caractériser les mécanismes et quantifier les cinétiques d'altération des verres.

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KEYWORDS

glass   |   leaching   |   environment   |   nuclear

DOI (Digital Object Identifier)

https://doi.org/10.51257/a-v1-cor450


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8. Modélisation de la cinétique d'altération

Des modèles d'altération des verres nucléaires ont été proposés à partir des années 1980. Initialement basés sur une approche thermodynamique à partir des verres basaltiques de propriétés proches des verres nucléaires et pour lesquels existent des données sur des temps allant jusqu'à plusieurs millions d'années, ils se sont ensuite développés pour prédire l'évolution de la cinétique d'altération, notamment pour décrire le régime de chute de vitesse. Ces modèles postulaient un effet pilote de l'affinité vis-à-vis de la solution. Puis l'effet de la pellicule d'altération a été pris en compte  ...

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BIBLIOGRAPHIE

  • (1) - ZARZYCKI (J.) -   Les verres et l'état vitreux.  -  Masson, Paris (1982).

  • (2) - GRAMBOW (B.) -   Nuclear waste glasses – How durable ?, Elements 2.  -  p. 357-364 (2006).

  • (3) - BUNKER (B.C.), ARNOLD (G.W.), DAY (D.E.), BRAY (P.J.) -   The effect of molecular structure on borosilicate glass leaching.  -  Journal of Non-Crystalline Solids, 87, p. 226-253 (1986).

  • (4) - FERRAND (K.), ABDELOUAS (A.), GRAMBOW (B.) -   Water diffusion in the simulated french nuclear waste glass SON 68 contacting silica rich solutions : experimental and modeling.  -  Journal of Nuclear Materials, 355, p. 54-67 (2006).

  • (5) - OJOVAN (M.I.), PANKOV (A.), LEE (W.E.) -   The ion exchange phase in corrosion of nuclear waste glasses.  -  Journal of Nuclear Materials, 358, p. 57-68 (2006).

  • (6) - McGRAIL (B.P.), ICENHOWER (J.P.), SHUH (D.K.), LIU (P.), DARAB (J.G.), BAER...

1 Outils logiciels

Logiciels CHESS et HYTEC (code géochimie – transport), développé par l'école des mines de Paris, J. van der Lee, L. De Windt, V. Lagneau, P. Goblet, Comput. Geosci., 29 (2003), p. 265 à 275 http://www.hr.geosciences.ensmp.fr/modelisation/hytec

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2 Événements

GDR Verre http://www.gdrverres.univ-lille1.fr/

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3 Normes et standards

AFNOR X30-407 – ENV 12920 - 10-06 - Methodology for the determination of the leaching behaviour of waste under specified conditions - -

AFNOR NF M 60-313 [NF M 60-313] - 12-06 - Technologie du cycle du combustible nucléaire déchets-test de durabilité chimique en mode Soxhlet. Application aux matériaux issus des procédés de vitrification - -

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